作者:廖丽萍等   来源:   发布时间:2023-01-12   Tag:   点击:
[麻进展]麻纤维表面改性及其增强复合材料研究进展

  :天然植物纤维在增强复合材料的综合性能中应用广泛,麻纤维因来源广、质轻价廉、比强度和比刚度高,已成为其中的研究热点。从麻纤维的不同类别出发,综述了近年来麻纤维的表面改性方法及其增强复合材料的研究进展,并对该领域未来的研究方向进行了展望。

关键词:麻纤维,改性方法,复合材料

 

天然植物纤维是一种具有高强度、高刚度、低密度的天然有机聚合物,是自然界中储量最丰富的可再生资源。与传统碳纤维、玻璃纤维等合成纤维相比,植物纤维因具有可再生、可降解、成本低等优势,已被广泛用做复合材料的增强体[1-2]。由于石油危机、环境污染带来的压力,植物纤维增强复合材料在航空航天、电子电气、建筑、汽车和包装等领域被广泛应用,正逐步代替传统的石油基复合材料[3]

近年来,麻纤维已成为复合材料增强体中,研究与应用最广泛的天然植物纤维之一。我国种植的麻类作物主要包括苎麻、汉麻、黄麻、洋麻、亚麻及剑麻等。麻纤维具有良好的力学性能,耐摩擦、耐腐蚀、耐高温,并具有吸湿散热、防霉抑菌、防紫外线和吸音等特性,是绿色生物基复合材料优异的增强材料[4]

与合成纤维相比,虽然天然植物纤维在节能环保和经济成本方面更具优势,但因其纤维中含有大量羟基而表现出极强的亲水性,与大部分疏水的树脂基体间存在界面相容性差的问题。因此,需要针对不同的植物纤维,采用物理、化学或生物改性的方法进行处理,增强其与聚合物基体的界面相容性,才能制备出性能优异的复合材料[5]。笔者从麻纤维的类别出发,归纳总结了麻纤维表面改性的研究现状及其在增强复合材料中的应用情况,并针对当前研究中存在的问题,对该领域未来的研究方向进行了展望。

1苎麻纤维改性处理及增强树脂基复合材料

1.1苎麻纤维改性处理

李照坤[6]采用柠檬酸、丙烯酰胺对苎麻纤维进行改性处理,分别制备得到了柠檬酸酯化苎麻(RF-CA)、丙烯酰胺接枝苎麻(RF-AM)、柠檬酸-丙烯酰胺改性苎麻(RF-CA-AM)这3种重金属离子吸附剂。吸附剂RF-CA-AM对重金属离子具有最佳的吸附性能,且具有良好的重复利用性能。在混合金属体系中,RF-CA-AM对各重金属的吸附呈现Cu>Cd>Mg>Zn的趋势,对Cd和Cu具有较好的选择吸附性,可实现重金属的分离与富集。王旭[7]以N-溴代丁二酰亚胺(NBS)为催化剂,以冰乙酸为改性剂,在高温环境下对苎麻纤维进行酯化改性,获得了具有较强吸油能力的改性苎麻纤维,可被应用于溢油应急处理中。乙酰化改性后的苎麻纤维吸收润滑油的吸油量可达25.3g/g,较之改性前的10.1g/g,吸油倍率明显提升。段泽强等[8]以苎麻纤维为基底,聚多巴胺(PDA)为粘结层,利用PDA的粘附性将低表面能物质正十二硫醇粘结于苎麻纤维表面,制得了疏水苎麻纤维。该纤维对柴油、豆油、润滑油与原油的吸附倍率较原生纤维分别提高了1.46倍、1.89倍、2.45倍、2.84倍,且具有良好的保油性能。齐杭杭[9]以夏布(苎麻纤维经过手工编织得到的面料)作为改性对象,先利用自行驯化的RAMCD407菌群对其进行快速脱胶,再用3种酶(木聚糖酶、果胶酶与漆酶)的不同组合方式清理夏布表面残留的胶质,接着利用高碘酸钠氧化及蚕丝蛋白处理,将蛋白质接枝到氧化后的苎麻纤维上,得到了表面富含蛋白颗粒的改性夏布。与原夏布相比,改性夏布更加柔软、光滑,刺痒感大大降低。田秀梅等[10]将经过乙酸改性处理的苎麻纤维作为石油降解菌群的固定化载体,比较了不同环境因素下,游离菌和固定化菌在降解原油和烷烃中的生物降解率。与游离菌群相比,改性苎麻纤维固定化菌群在原油和短链烷烃(C12~C20)的降解中有更高的生物降解率,分别达到85.16%和94.85%。

1.2苎麻纤维增强树脂基复合材料

展江湖等[11]先对苎麻纤维进行了表面改性处理(硅烷处理、碱处理、碱+硅烷处理),然后在添加了异氰脲酸三缩水甘油酯(TGIC)的条件下,将改性苎麻纤维与聚乳酸(PLA)制备成苎麻/PLA复合材料,并通过在该材料中添加无卤阻燃体系制备了阻燃复合材料。倪爱清等[12]制备了苎麻/乙烯基酯树脂复合材料。首先采用低浓度的NaOH溶解去除了苎麻纤维表面的胶质,然后在有机硅烷偶联剂KH570的作用下,使SiO2以纳米级尺寸与苎麻纤维表面的羟基产生共价键,从而提高了复合材料的力学强度,同时也使其吸水率大大降低。经过2%SiO2-1mol/LNaOH-3%KH570改性处理后制备的复合材料,其界面性能和力学强度较之未改性时均有很大提升。Liu等[13]研究了低温等离子体处理对苎麻纤维及其增强的环氧树脂复合材料形貌和力学性能的影响。低温等离子体处理提高了苎麻纤维表面的浸润性和粗糙度,增强了纤维与树脂的结合力,使纤维不易拔出。与未处理相比,经3min-200W处理后,苎麻纤维的表面能提高了124.5%,与环氧树脂的粘附功提高了59.1%;复合材料的拉伸强度提高了30.5%。与未处理相比,经2min-150W处理后,苎麻/环氧树脂复合材料的最大界面剪切应力(17.2MPa)提高了54.0%。

2汉麻纤维增强复合材料

2.1汉麻纤维增强树脂基复合材料

鲍鑫等[14]为了降低汉麻/聚丙烯(PP)复合材料的甲醛、乙醛及总挥发性有机化合物(VOC)的释放量,并提高复合材料的力学性能,分别利用己二酸二酰肼、乙烯脲和三聚氰胺对汉麻纤维进行改性,然后通过热压成型工艺,制备了3种不同改性处理的汉麻纤维增强PP复合材料。经过3种改性处理,复合材料的VOC(尤其是醛类物质)释放量均显著降低,其中表现最佳的是三聚氰胺。三聚氰胺改性汉麻/PP复合材料相比于改性前的甲醛、乙醛、总挥发性有机化合物(VOC)释放量分别降低了43.90%、25.25%、52.43%,同时其拉伸强度、拉伸模量、弯曲强度、弯曲模量分别提高了43.80%、28.73%、23.13%、10.12%。Zegaoui等15研究了硅烷偶联剂处理对汉麻纤维增强的氰酸酯(CE)/苯并恶嗪(BOZ)树脂共混复合材料性能的影响。采用硅烷偶联剂对汉麻纤维进行改性处理,可增加其在CE/BOZ树脂中的分散性和粘附性。在20%的最大纤维负载量下,复合材料的弯曲强度、硬度较改性前均显著提高,同时该复合材料的热稳定性和玻璃化转变温度也明显提升,并高于纯CE/BOZ树脂。Sepe等[16]采用真空浸渍法制备了汉麻纤维增强环氧树脂复合材料,并对比了碱处理和硅烷偶联剂处理汉麻纤维对复合材料性能的影响。碱处理和硅烷偶联剂处理均可改善汉麻纤维和树脂基体间的粘合性,但是碱处理会导致纤维原纤化,从而降低复合材料的机械性能。与未处理和碱处理的复合材料相比,硅烷偶联剂处理的复合材料具有更好的拉伸和弯曲性能,1%的硅烷浓度是最佳处理浓度

2.2汉麻纤维增强水泥基复合材料

王春红等[17]为了改善汉麻秸秆纤维对水泥基体的增强效果,提高汉麻秸秆纤维/水泥基复合材料的力学性能,首先优化了秸秆纤维的粒径和掺入量,然后采用聚乙烯醇(PVA)乳液作为改性剂与秸秆纤维及水泥进行共混成型,制备了改性汉麻秸秆纤维/水泥基复合材料。汉麻秸秆纤维经粉碎至粒径为1700μm,掺入量(与水泥的质量比)为12%时,其对复合材料的增强作用最好。与未改性复合材料相比,当PVA乳液的质量分数为4.8%时,复合材料的抗折强度和比强度分别提高了17.17%和20.50%。

2.3汉麻纤维增强石膏复合材料

Fabio[18]研究对比了酶法脱胶和碱处理对汉麻纤维形态和组成的影响,并将改性汉麻纤维作为石膏板的增强材料。这两种改性方法均使纤维的结晶度增加;均使纤维的吸水率从约26%降至16%~17%左右;对增强石膏板的机械性能有相近的改善作用。但从环保的角度出发,生物处理汉麻纤维制备石膏板复合材料更具有发展前景。

3黄麻纤维改性处理及增强复合材料

3.1黄麻纤维改性处理

鲍学铭19研究了在黄麻表面酯化接枝丙烯酰氯(AC)从而引入双键作为接枝反应的位点,在链转移剂DDMAT存在下,分别以丙烯酰胺和丙烯酸丁酯作为亲水单体和疏水单体的代表,利用辣根过氧化物酶(HRP)-双氧水(H2O2)/乙酰丙酮(ACAC)三元体系催化黄麻纤维表面进行可控接枝聚合改性。聚丙烯酰胺改性黄麻纤维的表面呈现出较好的亲水性,聚丙烯酸丁酯改性的黄麻纤维,其表面的疏水性则进一步提升。郭华等20将改性黄麻纤维短切后混入聚氨酯发泡剂,制备了黄麻增强聚氨酯发泡板材。先采用微波辅助碱液(NaOH)处理黄麻纤维,再利用硅烷偶联剂KH550对纤维表面进行修饰。在聚氨酯发泡剂中混入该改性黄麻后,发泡板材的压缩性能得到显著改善,当纤维长度在2mm左右,质量分数2.5%时,发泡板材的压缩强度达到最高值。潘国立[21]采用FPK8002型含氮有机磷酸酯类阻燃剂、柠檬酸/马来酸酐交联剂对黄麻纤维进行了阻燃改性处理,试验中通过优化阻燃剂和交联剂浓度、阻燃处理的焙烘温度与时间,在保证改性黄麻阻燃性能的前提下,也使其力学性能得到提升。

3.2黄麻纤维增强混凝土复合材料

Kundu等[22]采用NaOH、稀羧基丁苯胶乳和单宁对黄麻短纤维(3~5mm)进行表面改性,并将其作为预制混凝土砌块的增强材料。与对照块相比,含有1%改性黄麻纤维的混凝土砌块的抗压强度、弯曲强度、弯曲韧性分别提高了30%、49%、166%。与原黄麻纤维相比,采用改性黄麻纤维制备混凝土砌块可以对水泥水化行为的延迟进行抵消,并在纤维和水泥基质之间形成更紧密的粘合。

3.3黄麻纤维增强树脂基复合材料

崔亚平等[23]先采用碱和油酸对黄麻纤维进行处理,在纤维素的表面引入了带有基团—CH2—的长链烷烃,再将处理后的黄麻加入酚醛泡沫中进行共混改性,制备了黄麻增强酚醛泡沫复合材料。当黄麻加入量为1.5%时,复合材料的力学性能和热稳定性能最好。与酚醛泡沫相比,该复合材料在韧性增强的同时依旧可以保持较好的热稳定性能和阻燃性能。蔡新娟[24]先采用乙醇对自制的黄麻纤维毡进行预处理,再采用等离子体(处理参数400W-30s)对其进行表面改性,制备了面密度分别为150g/m2、225g/m2、300g/m2的改性黄麻纤维毡,然后使用层叠热压法将其与聚乳酸树脂(PLA)制备成复合材料板,并针对汽车内饰材料所规定的力学性能对其进行了分析测试。面密度为225g/m2的改性黄麻纤维毡/PLA复合板力学性能最好。阳雄南[25]采用熔融共混和注塑成型的方式制备了改性黄麻/聚丙烯(PP)复合材料,并探究了纤维含量、无机填料的种类及用量、不同生物酶处理对该复合材料性能的影响。当纤维含量为30%时,以含量4%的硅灰石为填料,采用果胶酶预处理黄麻,所制备的复合材料力学性能最好、吸水率最低;采用木聚糖酶预处理黄麻,所制备的复合材料热稳定性最好、结晶度最高。张邈[26]采用聚电解质法,在经羧甲基化处理的黄麻纤维表面沉积了形貌可控的纳米SiO2粒子层,该方法有效地提升了黄麻/聚丙烯(PP)复合材料的界面结合强度。该复合材料和处理前相比,其拉伸强度、弯曲强度、冲击强度分别提高了32.40%、41.86%、37.93%,吸水率降低了44.94%。焦永胜[27]采用碱处理的黄麻纤维与可溶性聚芳醚酮按一定比例制备预料,以层压形式在热压条件为210℃、1MPa下热压,得到了具有良好吸声性能的复合材料。为了进一步提高复合材料的力学性能,在后续研究中分别加入了碳纤维和玻璃纤维。当纤维总量为60%,碳纤维/玻璃纤维占纤维总重20%,制备的复合材料整体性能更好。在高频2000~6000Hz范围内,由玻璃纤维、黄麻纤维与可溶性聚芳醚酮制备的复合材料,其平均吸声系数为0.61;由碳纤维、黄麻纤维与可溶性聚芳醚酮制备的复合材料,其平均吸声系数为0.56。Dilfi等[28]研究了碱处理、硅烷偶联剂处理以及碱-硅烷偶联剂联合处理对黄麻纤维增强的环氧树脂复合材料力学性能和耐久性的影响。与前两种处理方法相比,采用碱-硅烷偶联剂联合处理黄麻纤维,能进一步减小纤维与基体界面处的微空隙,使复合材料的弯曲强度、模量及界面剪切强度获得最大提升,并使复合材料的吸水率进一步降低。

4洋麻纤维增强树脂基复合材料

张洪康等[29]为了改善洋麻/环氧树脂复合材料的界面性能,分别使用水和NaOH对洋麻纤维进行预处理,再采用羧基化碳纳米管(c-MWCNTs)对洋麻纤维进行接枝改性,最后结合单纤维抽拔实验,探讨了c-MWCNTs的存在对复合材料界面性能的影响。与水预处理相比,经过NaOH预处理的洋麻纤维接枝c-MWCNTs后的束纤维断裂强度更高,并且高于原洋麻纤维。当c-MWCNTs质量分数为0.5%时,改性处理洋麻纤维的有效性最高(45.09%)。将c-MWCNTs接枝在洋麻纤维表面,增强了纤维与树脂基体间的机械锁结作用,使复合材料的界面性能得到了改善。Chin等[30]通过混合、钻孔和热压等常规加工方法,采用洋麻纤维和聚乳酸制备了具有微孔结构的复合板材料,并研究了该材料的吸声性能。洋麻纤维含量对该复合板的吸声系数影响较大,材料孔隙率随洋麻纤维含量的增加而增加,然而拉伸强度会随之降低。随着复合板气隙厚度的增加,峰值吸收更接近低频范围,峰值吸声系数也随着板面气隙厚度而变化。Ariawan等[31]研究了热处理洋麻纤维对其增强的不饱和聚酯(UPR)复合材料性能的影响。将洋麻纤维在140℃下热处理10h后,其纤维强度达到最高值;复合材料的最高拉伸强度和拉伸模量与处理前相比分别提高了23.5%和16.8%。该复合材料的吸水率符合菲克定律,与改性前相比,热处理后复合材料的最大吸水率和扩散系数分别降低了2.6%和20.4%。Akhtar等32研究了碱处理洋麻纤维对其增强聚丙烯(PP)复合材料机械性能的影响。当纤维负载量为40%时,碱处理后复合材料的拉伸强度和相应的杨氏模量较之改性前分别提高了18%和110%;与纯PP相比,其弯曲强度和相应的杨氏模量分别增加了6%和96%。Datta等[33]研究了乙酰化处理洋麻纤维对其增强聚氨酯(PU)复合材料性能的影响。当纤维负载量为10%时,乙酰化处理复合材料的拉伸强度和断裂伸长率较之处理前分别提高了9%和35%;未处理复合材料的吸水率约3.0%~5.5%,乙酰化处理后的吸水率约2.8%~4.2%。

5亚麻纤维改性处理及增强树脂基复合材料

5.1亚麻纤维改性处理

李慧敏[34]将经过低浓度碱煮练漂白处理的亚麻纤维作为原材料,将植物中药HC(一种唇形科植物的干根)提取物作为改性功能添加剂,在DNS(一种无毒的有机多元羧酸,分子式C76H52O46)和超声处理的辅助下,对亚麻纤维进行了改性处理。HC提取物在改性亚麻纤维表面覆盖,与其纤维紧密结合,较改性前的亚麻纤维,HC提取物赋予了改性纤维更好的抗菌性能、更佳的防霉性能和更优的防紫外线功效。

5.2亚麻纤维增强树脂基复合材料

Seghini等[35]研究了超临界二氧化碳(scCO2)改性处理亚麻纤维,对其与热固性树脂基体界面粘合性的影响。scCO2可以选择性去除木质素和半纤维素,显著改变亚麻纤维的生化组成,而不改变其热稳定性和机械性能。采用scCO2处理的亚麻纤维与乙烯酯基体制备的复合材料,其界面附着力增强,但该处理对增强环氧树脂效果不太显著。崔广朋[36]采用NaOH溶液腐蚀清除亚麻纤维表面的杂质以及部分木质素,再用硅烷偶联剂对纤维进行改性处理,修复纤维表面的缺陷,增加纤维的界面强度。然后将改性亚麻纤维和聚乙烯树脂(PE)进行热压实验,并通过田口实验优化了热压参数。测试表明,亚麻/PE复合材料在单钉单剪和双钉单剪的连接装配应用中,在最优热压参数下的抗拉强度与平均抗拉强度相比,拉伸性能可提高10%左右。DePrez等[37]研究了各种酶(黑曲霉的4种果胶酶、两种半纤维素酶、纸浆霉和一种木聚糖酶)处理对亚麻纤维增强的环氧树脂复合材料性能的影响。与传统雨露脱胶相比,所有酶处理提取的亚麻纤维都更细,并均使其增强的复合材料的平衡含水量和水分子扩散系数更低;所有酶处理后,复合材料均显示出更好的拉伸强度和刚度,且彼此之间没有显著性差异,但采用聚半乳糖醛酸酶可使复合材料的吸湿性降低最多。Georgiopoulos等[38]研究了不同硅烷含量的氨基硅烷偶联剂改性处理亚麻纤维对其增强的聚乳(PLA)单向复合材料性能的影响。当硅烷含量为2%时,亚麻/PLA板材的弯曲强度达到最大值18%;当硅烷含量为1%时,亚麻/PLA板材的弯曲模量达到最大值10%。在含量优化的硅烷处理下,亚麻纤维与基体间的附着力得到了显著改善,并使复合材料在高应力值下具有更好的机械响应。

6剑麻纤维增强树脂基复合材料

冯伟丽等[39]采用带正电荷的氨基功能化纳米二氧化硅(RNS-A)和带负电荷的聚磷酸铵(APP),通过层层自组装(LBL)技术对剑麻纤维进行了表面改性处理,然后通过熔融共混法制备了改性剑麻纤维填充的聚丙烯(PP)复合材料。该复合材料与改性前相比,具有更好的阻燃性能。胡灿等[40]为了改善剑麻纤维和高密度聚乙烯(HDPE)的界面相容性,提高剑麻纤维增强HDPE复合材料的力学性能,分别采用了碱-偶联、碱-接枝两种协同改性方式对纤维表面进行处理,然后通过双螺杆挤出机制备了改性剑麻/HDPE复合材料。其中碱-硅烷偶联协同处理剑麻纤维效果最好,相比于未改性复合材料,当纤维添加量为12%时,复合材料的最大拉伸强度和弯曲强度分别提高了18.64%和20.25%。雷波[41]采用剑麻纤维作为热塑化改性的原材料,先通过连续闪爆技术对其进行预处理,获得了高得率、高力学性能以及低玻璃化转变温度的闪爆剑麻纤维(SESF)。然后在水相中利用温和的高碘酸钠氧化和硼氢化钠还原反应对SESF进行改性,得到了具有热塑化加工性能的改性剑麻纤维。将改性剑麻纤维与适量的木糖醇(XYL)和聚乙烯醇(PVA)进行增塑复配,实现了热塑化改性剑麻纤维的挤出加工。陈廷[42]将剑麻纤维和聚乳酸(PLA)共混制备成基质材料,并将纳米二氧化硅(纳米-SiO2)作为填料加入其中,采用熔融共混法制备了SF/PLA/纳米-SiO2复合材料。该复合材料具有优良的热性能、力学性能和生物降解能力。Krishnaiah等[43]研究了碱-高强度超声波(HIU)联合改性处理剑麻纤维对纤维形态、热性能及增强聚丙烯(PP)复合材料力学性能的影响。与原纤维相比,经碱(7%)-HIU联合处理的剑麻纤维结晶度指数提高至14%,热稳定性提高了38.5℃。处理后复合材料的拉伸模量和拉伸强度分别提高了50%和10%以上。当改性剑麻纤维的负载量为30%时,PP基体的拉伸模量比纯PP高55%。因此,碱-HIU联合处理是一种剑麻纤维表面改性的有效方法。

7结语

麻纤维作为天然植物纤维中的一种,其增强的复合材料具有价廉、质轻和环保等优点,但由于麻纤维不具备合成纤维的标准形态,尚需进一步探索麻纤维增强复合材料的制备工艺。建议今后从以下几个方面深入开展研究:(1)结合不同类别的麻纤维,探究具有针对性的纤维改性处理方法,提高复合材料的界面相容性、解决纤维易团聚及分散不均等问题;(2)针对不同类别的麻纤维,创新复合材料的制造方式,研发可实现产业化的复合材料成型工艺;(3)充分发挥不同麻纤维的特性,研发具有阻燃、吸声、抑菌、耐光热等功能的复合材料。

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文章摘自廖丽萍,段盛文,刘亮亮,冷鹃,肖爱平.麻纤维表面改性及其增强复合材料研究进展[J].化工新型材料,2022,50(S1):60-65.DOI:10.19817/j.cnki.issn1006-3536.2022.S.011.

 


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